crf等離子表面處理儀作用下O2氧化CH4反應(yīng)機理制取C2烴反應(yīng)：
crf等離子表面處理儀引發(fā)的自由基反應(yīng)與非均相催化反應(yīng)非常相似，但plasma等離子體是相當(dāng)行之有效的官能團引起形式。對于CO2氧化CH4一步制取C目前對2烴反應(yīng)機理的看法比較一致：CO分解反應(yīng)在等離子體的作用下產(chǎn)生CO和激發(fā)態(tài).在甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中，亞穩(wěn)態(tài)活性氧物種非常活躍。依據(jù)反應(yīng)，官能團是C2H6.C2H4.C2H2.CO和H2、可能的反應(yīng)機制如下：
(1)生成氧物種
CO2+e→CO+0-
CO2+e→CO+0+e
(2)生成甲基官能團
CH4+0-→CH3?+0H-
CH4+O→CH3?+OH
(3)生成C2烴
CH3+CH3→C2H6
C2H6+e→C2H5+H+e
C2H6+O→C2H5+OH
2C2H5→C2H4+C2H6
C2H5+CH3→C2H4+CH4
(4)生成CO
CHX+O→HCHO+H
HCHO+O→OH+CHO
CHO+O→OH+CO
crf等離子表面處理儀作為一種行之有效的官能團引起手段已成功的用于CO2氧化CH4一步制取C2烴反應(yīng)，取得了比化學(xué)催化法更好的試驗效果。但C2烴產(chǎn)物選擇性較低，反應(yīng)機理尚不清楚，因此有必要對等離子體作用下CO2氧化CH4一步制取C2烴反應(yīng)進(jìn)行深入研究。
采用發(fā)射光譜方法，在紫外-可見波段可有效地檢測到crf等離子表面處理儀中許多種類的激發(fā)態(tài)物種，不對等離子體反應(yīng)體系產(chǎn)生干擾，可實現(xiàn)原位分析。因而近年來，有關(guān)發(fā)射光譜原位診斷技術(shù)用于crf等離子表面處理儀的研究報道不斷增多，但主要集中于對等離子體條件下CH4-H2制金剛石薄膜沉積體系的研究。采用發(fā)射光譜法原位診斷技術(shù)分析crf等離子表面處理儀條件下CO2氧化CH反應(yīng)體系不同CO2加入量時CH4反應(yīng)活性物種。
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